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中国科技大学:二氧化碳加氢 发现简单高效催化剂
送交者: 牛员外[♂★★★慢慢行走★★★♂] 于 2017-10-11 4:30 已读 880 次  

近日,中国科技大学合肥微尺度物质科学国家实验室和化学与材料科学学院曾杰教授课题组对钴基催化剂在二氧化碳加氢反应中的活性物相研究取得重要进展。他们将氮原子引入到钴催化剂中,构筑出氮化钴催化剂,并通过原位机理研究发现,钴氮氢是该催化过程中真正的活性物相,是它大幅提高了催化效率。该研究成果10月9日在线发表在《自然-能源》杂志上。

中国科技大学:二氧化碳加氢 发现简单高效催化剂

二氧化碳加氢反应是低碳化学中的重要反应,一方面可以合成化工原料,缓解二氧化碳的排放压力,实现碳能源的循环利用;另一方面可以合成甲醇,实现氢资源的储存和利用。

由于二氧化碳的化学惰性,二氧化碳加氢反应需要在高温高压条件下实现,转化工艺中存在能耗过大的问题。在过去几十年里,人们开发出一系列不同策略以提高非贵金属催化剂对二氧化碳加氢反应的活性。但迄今为止,对非贵金属催化剂在二氧化碳加氢反应中的活性物相研究,仍处于起步阶段。

研究人员将氮原子引入到钴催化剂中,形成氮化钴催化剂。在二氧化碳加氢催化中,氮化钴催化剂在32个大气压和摄氏150度的条件下,转换频率为同等条件下钴催化剂的64倍。此外,氮化钴催化剂的表观活化能是43.3千焦每摩尔,只有钴催化剂(91.4千焦每摩尔)的一半左右。进一步的原位机理研究表明,在氢气氛围下,氮化钴催化剂上的氮原子会吸附结合氢原子形成钴氮氢这样一种特殊的物相。钴氮氢中的氨基氢原子直接加到二氧化碳分子上,形成甲酸根物种作为中间产物,从而大幅度提升了二氧化碳加氢反应的活性。

该研究为优化非贵金属催化剂对二氧化碳加氢反应的活性提供了一种简单有效的方式,进一步加深了对钴基催化剂在二氧化碳加氢反应中活性物相的理解,为今后寻找更廉价、高效的二氧化碳加氢催化剂提供了新思路,也为将来彻底解决能源和环境问题打下了基础。





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